Mulligan đã hẹn hò với Shia Labeouf, nam diễn viên cùng diễn trong phim Wall Street: Money Never Sleeps từ tháng 8 năm 2009.[14] Mulligan và LaBeouf bắt đầu hẹn hò sau khi đạo diễn Oliver Stone bắt đầu quay phim này.[15] Mulligan thừa nhận là cô thích vai Elsie trong phim My Boy Jack và cô đồng cảm với Elsie vì Elsie trong phim một mực chống đối việc anh trai mình tham gia chiến tranh, cũng tương tự như tình cảm của Mulligan đối với anh trai mình - người mà sau khi tốt nghiệp Đại học Oxford đã tình nguyện gia nhập Territorial Army[16] tham gia chiến tranh ở Iraq (nhưng nay đã trở về Anh).[17]

Mulligan nói rằng cô rất thích chơi trượt tuyết để giải trí, nhưng cô ít chơi trượt tuyết vì sợ tai nạn rủi ro ảnh hưởng tới sự nghiệp: "Ngày nay tôi lo lắng khi trượt tuyết... Tôi không muốn bị gãy một chân và bị mất việc. Nên giờ tôi đi bộ nhiều." Năm 2007, giữa lúc tập diễn vở kịch The Seagull ở Broadway, Mulligan đã bị giải phẫu cắt ruột thừa (appendectomy); làm ngăn trở việc diễn xuất của cô. Thời gian dự trù để phục hồi sức khỏe là từ 3 tới 6 tuần lễ, nhưng chỉ một tuần lễ sau cô đã trở lại sàn diễn, mặc dù cô không thể mặc áo nịt ngực (corset) theo như nhân vật kịch, vì các mũi khâu khi giải phẫu.[17]